La dedicación de Zorrilla a las Letras, que sería el más constante de sus quehaceres a través de una movida existencia, se hizo patente desde su estadía entre 1874 y 1878 en Chile. Allí colaboró con no menos de 40 trabajos en prosa y en verso -firmados unas veces con su nombre, otras con el seudónimo de Julio M. Montero-, en la importante revista literaria " La Estrella de Chile", muchas de las cuales sirvieron de base a su libro "Notas de un himno" (1877). De entonces data "Ituzaingó", con la que ya dio la medida de su capacidad para la leyenda.

De regreso a su patria, participó activamente en el periodismo combativo. Fundó en 1878 el diario "El Bien Público", de tendencia católica.

En 1879, presentó a un concurso público el poema épico "La Leyenda Patria".

Su obra de la madurez es "Tabaré" . Si bien ya en Chile abrigó la idea de escribirla, lo hizo desde 1879 a1886, en Uruguay y Argentina, "viejo ya, aunque sin canas y quizás sin muchos años" (así se describe el propio Zorrilla en la dedicatoria de la obra a su esposa, doña Elvira Blanco de Zorrilla). La publicó en 1888. Con ella culminó su brillante trayectoria poética.

Sus posteriores obras fueron en prosa: "Resonancias del camino" (1895) recoge las impresiones que le suscitó Europa en su período diplomático; "La epopeya de Artigas" (1910) es un modelo de elocuencia y sonoridad.

Otros títulos suyos: "Huerto cerrado", "Decadencia", "Renacimiento ", "El libro de Ruth".